（合集汇近期钙钛矿新进展）
文献前沿
目前，基于Sn的钙钛矿光电器件因薄膜质量差而导致性能较差，这主要是因为这些薄膜通常太薄且为多晶形态，具有高密度的缺陷，从而导致有限的膜厚、容易的Sn2+氧化、离子迁移、短的载流子寿命、较差的电荷传输和较差的结构稳定性。西北工业大学冉晨鑫教授团队开发了一种晶种辅助空间限制（SSG）策略，用于构建大面积连续的FASnI3准单晶（QSC）厚膜。这项工作首次展示了通过SSG方法制备的无铅FASnI3QSC厚膜，其晶体生长动力学可以用尺寸依赖的Ostwald成熟模型来描述。通过优化的SSG方法生长的FASnI3QSC厚膜具有12微米的厚度、36.63±12.24微米的晶体尺寸、5.68×1012cm−3的缺陷密度和10.1cm2V−1s−1的电荷迁移率。此外，相应的光电探测器设备在0.1V的低偏压下展现了自驱动的光电检测能力，以及达到10^10Jones的检测率。
图1a)SSG方法的过程示意图。b)FASnI3晶种薄膜的照片，c)SEM图像，d)XRD图谱。e)FASnI3QSC薄膜的照片，f)SEM图像，g)XRD图谱。
图2a)FASnI3晶体的(100)晶面的表面能DFT计算。b)FASnI3晶体的(110)晶面的表面能DFT计算。c)FASnI3晶体的(111)晶面的表面能DFT计算。d)不同晶面尺寸与FASnI3晶体溶解度的关系图。e)图1c中晶种薄膜的尺寸分布统计。
图3a)展示SSG过程四个阶段的修改后的LaMer模型示意图。b)第四阶段中提出的尺寸依赖Ostwald成熟模型的详细演示。
图4a)在3.0°C/h加热速率下生长的QSC薄膜的SEM图像和PL光谱。e)在3.0°C/h加热速率下生长的QSC薄膜的PL光谱。b)在2.0°C/h加热速率下生长的QSC薄膜的SEM图像和PL光谱。f)在2.0°C/h加热速率下生长的QSC薄膜的PL光谱。c)在1.0°C/h加热速率下生长的QSC薄膜的SEM图像和PL光谱。g)在1.0°C/h加热速率下生长的QSC薄膜的PL光谱。d)在0.5°C/h加热速率下生长的QSC薄膜的SEM图像和PL光谱。h)在0.5°C/h加热速率下生长的QSC薄膜的PL光谱。i)在0kPa压力下生长的QSC薄膜的表面和横截面SEM图像。m)在0kPa压力下生长的QSC薄膜的横截面SEM图像。j)在500kPa压力下生长的QSC薄膜的表面和横截面SEM图像。n)在500kPa压力下生长的QSC薄膜的横截面SEM图像。k)在1000kPa压力下生长的QSC薄膜的表面和横截面SEM图像。o)在1000kPa压力下生长的QSC薄膜的横截面SEM图像。l)在1500kPa压力下生长的QSC薄膜的表面和横截面SEM图像。p)在1500kPa压力下生长的QSC薄膜的横截面SEM图像。
图5a)SnO2基底上10秒后接触角的图像。b)PEDOT:PSS(P:P)基底上10秒后接触角的图像。c)NiOx基底上10秒后接触角的图像。d)PTAA基底上10秒后接触角的图像。e)不同基底上接触角随接触时间的变化。f-i)不同基底上制备的晶种薄膜的SEM图像。j-m)不同基底上生长的QSC薄膜的SEM图像。
图6a)QSC厚膜的紫外-可见-近红外和PL光谱，插入为截面SEM图像。b)从紫外-可见-近红外光谱转换而来的Tauc图。c)PL衰减特性。d)UPS表征及其能量级角色。e)在氮气中储存1个月后的XRD图谱。f)电子单器件的SCLC测量，插入为器件结构和膜厚。
图7a)光电探测器的照片。b)光电探测器的插图。c)光电探测器的截面SEM图像。d)光电探测器设备的能级图。e)在不同光密度下的I-V曲线。f)在暗处和125mW/cm^2光强度下的I-V曲线。g)在不同光密度下作为应用电压函数的D*变化。h)在不同光密度下作为应用电压函数的R变化。i)在不同光密度下在0和0.1V偏压下的I-T响应。j)从面板i计算得到的D*变化。k)在0.1V偏压下在125mW/cm^2光强度下的响应时间。l)在0V偏压下在125mW/cm^2光强度下的响应时间。
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